11月15日,化學(xué)與化工學(xué)院唐從輝研究員課題組的最新研究成果“Direct C-C Double Bond Cleavage of Alkenes Enabled by Highly Dispersed Cobalt Catalyst and Hydroxylamine”在國際頂級(jí)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上刊發(fā)。
單原子催化劑具有100%的原子利用率、較大的比表面積以及明確的催化活性中心,是連接均相催化和多相催化的橋梁。自該概念于2011年首次提出以來,便引發(fā)了領(lǐng)域內(nèi)的廣泛關(guān)注。目前單原子催化劑主要應(yīng)用于能源小分子氣體的催化轉(zhuǎn)化、燃料電池材料以及一些簡(jiǎn)單的有機(jī)反應(yīng),如氧化還原反應(yīng)或化學(xué)鍵的偶聯(lián)等,但就目前而言,有機(jī)反應(yīng)類型仍然有所局限。另一方面,烯烴的催化轉(zhuǎn)化是有效構(gòu)建新的化學(xué)鍵的重要方式,利用單原子催化劑實(shí)現(xiàn)烯烴的轉(zhuǎn)化亦是非常重要的研究熱點(diǎn)。近日,唐從輝課題組在前期烯烴環(huán)氮丙烷化和雙官能團(tuán)化的工作基礎(chǔ)上(J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 4142–4149.),開發(fā)了高度分散的金屬鈷催化/酸促進(jìn)催化體系,實(shí)現(xiàn)了溫和條件下烯烴碳碳雙鍵斷裂胺化反應(yīng),通過條件控制可獲得肟醚或者腈類化合物。該反應(yīng)條件溫和,適用范圍廣泛。機(jī)理實(shí)驗(yàn)表明其經(jīng)歷關(guān)鍵的自由基加成過程。該項(xiàng)工作為單原子催化劑在有機(jī)合成胺化反應(yīng)中的應(yīng)用提供了新的思路。

我校為該工作的第一完成單位及唯一通訊單位,第一作者為博士研究生薛文軒,通訊作者為唐從輝研究員。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(22001086)、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)(HUST 2020kfyXJJS094)、北京大學(xué)天然藥物及仿生藥物國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(K202011)、“111”引智基地(B21003)的資助。
論文信息:
Direct C-C Double Bond Cleavage of Alkenes Enabled by Highly Dispersed Cobalt Catalyst and Hydroxylamine
Wenxuan Xue, Yijie Jiang, Hongcheng Lu, Bo You, Xu Wang, and Conghui Tang*
Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202314364.
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202314364
【課題組介紹】

華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院唐從輝研究員,本科畢業(yè)于華中科技大學(xué),2011-2016年在北京大學(xué)直接攻讀博士學(xué)位(導(dǎo)師:焦寧教授),隨后在德國和美國的知名高校、研究所進(jìn)行博士后研究(導(dǎo)師:Matthias Beller, David Sarlah, Liming Zhang),2020年回國作為課題組長(zhǎng)開展獨(dú)立研究。課題組主要從事綠色合成反應(yīng)、均相和多相融合催化、金屬有機(jī)化學(xué)、液體有機(jī)儲(chǔ)氫等研究。目前已發(fā)表SCI期刊論文34篇,總計(jì)他引4300次,其中以通訊作者和第一作者發(fā)表論文包括Chem. Rev.(1篇)、Chem. Soc. Rev.(1篇)、J. Am. Chem. Soc.(2篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(6篇)等。主持在研國家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目、面上項(xiàng)目等縱向項(xiàng)目,曾獲華中學(xué)者、湖北省百人計(jì)劃、武漢英才、北京市自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)(5/8)、Reaxys PhD Prize等榮譽(yù)。更多詳情請(qǐng)見課題組主頁:https://www.thetanglab.com/