2月19日，化學(xué)與化工學(xué)院夏寶玉教授的最新合作研究成果“電化學(xué)重構(gòu)理論指導(dǎo)的低配位銅納米晶催化劑用于選擇性CO2還原到乙烯”（Low-coordination Nanocrystalline Copper-based Catalysts through Theory-guided Electrochemical Restructuring for Selective CO2 Reduction to Ethylene）在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）刊發(fā)。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202319936
我校為該項(xiàng)工作的第一完成單位及通訊單位。該論文第一作者為華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院房文生博士，奧克蘭大學(xué)陸瑞虎博士為共同第一作者，通訊作者為華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院夏寶玉教授、李富民博士后與奧克蘭大學(xué)王子運(yùn)博士為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（22325901, 22075092），國家重點(diǎn)研發(fā)計劃（2021YFA1600800, 2021YFA1501000）以及華中科技大學(xué)等各方面的支持。
隨著當(dāng)前社會的快速發(fā)展，化石燃料的大量使用導(dǎo)致空氣中的二氧化碳濃度逐年增加。目前已經(jīng)帶來了嚴(yán)重的環(huán)境問題，例如：全球變暖，酸雨，能源短缺等問題，這已經(jīng)嚴(yán)重影響到了全球生態(tài)的可持續(xù)發(fā)展。電催化二氧化碳還原是一種在可再生能源的驅(qū)動下，通過電解的方式將二氧化碳還原為有機(jī)化合物的技術(shù)。一方面它可以有效降低空氣中的二氧化碳濃度，減緩溫室效應(yīng)問題；另一方面可以實(shí)現(xiàn)間歇能源的存儲與轉(zhuǎn)化，為建立可持續(xù)的能源循環(huán)提供了一種潛在的解決方案。乙烯作為一種重要的化工原料，廣泛用于合成塑料、化肥和其他化工行業(yè)。目前，人類每年對乙烯的需求量超過了1.58億噸。開發(fā)高效的電催化二氧化碳還原為乙烯的技術(shù)，不僅能夠?qū)崿F(xiàn)對二氧化碳的有效固定還能減少對化石燃料的依賴，從而推動工業(yè)向更環(huán)保、低碳的方向發(fā)展。銅基催化劑是目前唯一一種被廣泛認(rèn)為具有生成多碳產(chǎn)物能力的金屬催化劑。盡管目前很多研究通過合金、參雜以及修飾的方式可以大大提高催化劑的選擇性。然而，由于催化劑在電催化反應(yīng)過程中受到電壓、電解液以及電流等的影響，往往會發(fā)生不可逆的重構(gòu)，導(dǎo)致催化劑失去原有的性能，進(jìn)而引起系統(tǒng)失效。
圖一，理論計算與分子動力學(xué)模擬結(jié)果。
為解決這一問題，研究人員首先采用理論計算和分子動力學(xué)模擬解析了催化劑在電化學(xué)條件下的重構(gòu)行為以及對乙烯選擇性影響的關(guān)鍵因素（圖一）。進(jìn)而根據(jù)催化劑的重構(gòu)行為和影響乙烯性能的關(guān)鍵因素，定向設(shè)計了一種能夠高效電催化二氧化碳還原為乙烯的銅基催化劑（TS-Cu）。得益于先進(jìn)催化劑的設(shè)計，該銅催化劑能夠在-0.9 V vs RHE的電位下以800 mA cm-2的電流密度高效催化二氧化碳轉(zhuǎn)化為乙烯（法拉第效率大于70%）。此外，在膜電極系統(tǒng)中，該催化劑在3.5 V槽壓下實(shí)現(xiàn)了超過72%的法拉第效率和230 h的穩(wěn)定性（圖二）。最后，研究人員根據(jù)當(dāng)前原料成本估計了該催化劑的工業(yè)化前景，發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)每電解產(chǎn)生1噸乙烯將獲得180美元的盈利（圖二），有望促進(jìn)二氧化碳電解技術(shù)工業(yè)化應(yīng)用。
圖二，電催化二氧化碳還原性能和經(jīng)濟(jì)可行性評估結(jié)果圖。
夏寶玉教授團(tuán)隊(duì)合照
